近日,能源与材料学院汪玲玲教授团队以Multi-Dimensional Engineering Enables Interfacial and Mechanical Stability of Mesoporous Carbon Anode for Lithium-Ion Batteries为题,在Small上发表了研究成果,为高性能的二次电池电极材料的设计提供新的实验思路与理论依据。能源与材料学院硕士研究生康子卓为第一作者,汪玲玲教授与张海娇教授为共同通讯作者。

锂离子电池在现代储能体系中占据主要地位。然而,负极材料的性能瓶颈仍是制约锂离子电池进一步发展的关键因素,开发具有优异电化学性能的先进负极材料对下一代锂离子电池技术的突破至关重要。介孔碳材料因具有高比表面积、可调控的孔道结构以及优良的导电性,成为锂离子电池负极材料的候选之一。但该类材料在充放电过程中面临结构稳定性欠佳、电化学界面不稳定等问题,严重影响了其实际应用潜力。因此,通过多维度管理与界面工程设计,实现介孔碳负极界面稳定性与机械性能的协同提升,已成为当前该领域重点研究的关键科学问题。针对上述问题,科研团队通过静电自组装过程和原位催化生长法成功构建了一种刚柔并济的多维导电架构,有效提升了锂离子电池介孔碳负极材料的界面和结构稳定性等问题,同时为先进储能系统中高性能电极材料的设计提供了一定的实验基础与理论支撑。

图1(a)MC@MXene-CNTs合成过程示意图,(b,c)SEM图,(d,e)TEM图,(f,g)HRTEM图,(h)STEM图及相应的元素分布图

图2(a,b)MC@MXene-CNTs和MC@MXene电极循环后的C1 s、O1 s和F1 s XPS深度刻蚀光谱;(c-e)不同蚀刻时间下的C、O和F的元素含量;(f,g)MC@MXene-CNTs和MC@MXene电极SEI成分分布示意图

图3(a)Li在碳层上的吸附能,C-Ti3C2(-X,X=F,O,OH)和C-Ti3C2(-X)CNT;(b-e)Li与C-Ti3C2、C-Ti3C2F2、C-Ti3C2O2和C-Ti3C2(OH)2基底之间的电荷密度差和电子转移。黄色和青色区域分别表现出电子聚集
通过静电自组装和原位催化生长法成功构筑了多维复合导电网络结构。制备过程中,首先通过静电吸附将二维MXene纳米片包覆在介孔碳表面获得MC@MXene复合材料,随后在乙酸镍的催化作用下,通过高温碳化三聚氰胺,实现碳纳米管的原位生长。所得MC@MXene-CNTs电极材料表现出优异的储锂性能,在100 mA‧g-1电流密度下循环150次后,可逆容量达671.9 mAh‧g-1,且在1000‧mAg-1下循环600次后仍保持在593.6 mAh‧g-1。更重要的是,本工作设计的电极其储锂容量和倍率性能均优于其他相关电极材料。XPS刻蚀技术分析表明,所构建的三维导电网络不仅有助于电解液在电极表面的高效扩散,还能使其有效渗透至多孔的SEI层中,从而形成了均匀稳定且富含无机相的SEI界面,进而增强了电极材料的整体结构完整性。结合理论计算与实验结果,所得MC@MXene-CNTs电极材料凭借其多维度协同作用获得了优异的储锂性能。在该设计中,介孔碳纳米球提供了丰富的储锂活性位点与快速传输通道;二维MXene涂层充当了“弹性皮肤”,有效缓冲循环过程中的体积变化,其表面亲水性官能团还能提升界面润湿性,助力锂离子吸附和扩散;同时,垂直交织的一维碳纳米管构建的三维导电网络,既实现电子快速传导,又像“混凝土钢筋”一样增强复合材料的机械稳定性。这项研究为构建用于先进储能应用的多维骨架电极材料提供了有价值的见解。
本研究得到“上海市自然科学基金”“上海市绿色化学与化学过程绿色化重点实验室开放基金”及“东华大学纤维材料改性国家重点实验室开放基金”等多项科研资助,体现了高水平学术交流与资源共享在推动材料科学科技创新与区域高质量发展中的重要实践。